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上海大學(xué)張久俊課題組--具有較大層間距離的夾層式SnS2 /石墨烯/ SnS2作為高倍率鋰/鈉離子電池陽(yáng)極材料

SnS₂材料由于具有高比容量的層狀結(jié)構(gòu)，在電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。然而，在充放電循環(huán)過(guò)程中，其易于重新堆疊的性質(zhì)導(dǎo)致電極結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，容量嚴(yán)重下降。本文報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的一步水熱合成SnS₂/石墨烯/ SnS₂（SnS₂/rGO/SnS₂）復(fù)合材料的方法，該方法是在還原石墨烯兩側(cè)通過(guò)C-S鍵共價(jià)修飾超薄SnS₂納米片。由于石墨烯夾在兩個(gè)SnS₂片之間，復(fù)合材料的SnS₂層間距增大（~8.03Å），這有利于Li⁺/Na⁺離子的嵌入/脫出，提高傳輸動(dòng)力學(xué)，同時(shí)抑制充放電過(guò)程中SnS₂納米片的堆積。密度泛函理論計(jì)算揭示了夾層狀復(fù)合材料中間層間距最穩(wěn)定的狀態(tài)。分子模擬和實(shí)驗(yàn)觀測(cè)Li/Na離子的擴(kuò)散系數(shù)結(jié)果表明，該狀態(tài)最適合離子的快速傳輸。此外，固定在石墨烯片上的大量超級(jí)SnS₂納米粒子可以對(duì)復(fù)合材料產(chǎn)生贗電容貢獻(xiàn)，特別是在大電流密度下；即使在10 A g^-1電流密度下，鋰/鈉離子電池中也能保證844和765 mAh g^-1的高倍率性能。在200次循環(huán)后形貌幾乎未變化，并且SnS₂納米顆粒仍然可以恢復(fù)到原始相且未發(fā)生明顯的附聚，表明這種具有高倍率和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性的復(fù)合材料是鋰/鈉儲(chǔ)存的理想選擇。

Figure 1. SnS₂/rGO/SnS₂復(fù)合材料的(a) XRD圖和(b) TEM圖；(c)夾層狀結(jié)構(gòu)示意圖；(d-f)XPS圖。

Figure 2. (a)夾層狀結(jié)構(gòu)SnS₂/rGO/SnS₂的分子模型；SnS₂/rGO/SnS₂復(fù)合晶體中(b)系統(tǒng)能量對(duì)層間空間的依賴性和(c)含有Li⁺/Na⁺的1×2×1超晶胞模型；(d) Li⁺和Na⁺的擴(kuò)散系數(shù)與層間空間的關(guān)系。

Figure 3. SnS₂/rGO/SnS₂復(fù)合材料的形貌和結(jié)構(gòu)表征。(a)TEM圖；(b)亮場(chǎng)圖像和(c)暗場(chǎng)圖像；(d,e) HRTEM圖；(f)SAED模式；(g)高角度環(huán)狀暗場(chǎng)圖像及其對(duì)應(yīng)的Sn、S、C元素映射；(h) AFM圖像及相應(yīng)高度剖面。

Figure 4. SnS₂/rGO/SnS₂的鋰離子電池電化學(xué)性能。(a)掃描速率為0.1 mV s^-1的CV圖；(b) 0.1 A g^–1下的充放電曲線；(c) 0.1 A g^–1下的循環(huán)性能；(d)循環(huán)時(shí)的差別充電容量圖；(e)在 0.01–1.0和1.0-3.0 V電位范圍內(nèi)發(fā)生的可逆充電容量與循環(huán)；(f)不同電流密度下的倍率性能；(g)在1 A g^–1下的循環(huán)性能。

Figure 5. SnS₂/rGO/SnS₂的鈉離子電池電化學(xué)性能。(a)掃描速率為0.1 mV s^-1的CV曲線；(b)電流密度0.1 A g^–1下的充放電曲線；(c) 0.1 A g^–1下的循環(huán)性能；(d)不同電流密度下的倍率性能。

Figure 6. 鈉儲(chǔ)存行為的定量電容分析。(a)不同掃面速度下的CV曲線；(b)對(duì)數(shù)陰極/陽(yáng)極峰值電流與對(duì)數(shù)掃描速率之間的關(guān)系；(c)不同掃描速率下電容容量的整體貢獻(xiàn)率；(d)0.8 mV s^-1時(shí)電容性貢獻(xiàn)(紅色)和擴(kuò)散貢獻(xiàn)(藍(lán)色)。

Figure 7. SnS₂/rGO/SnS₂電極經(jīng)過(guò)200次充放電循環(huán)后的形貌和結(jié)構(gòu)特征。(a) TEM圖和(b,c)HRTEM圖；(d)高角度環(huán)狀暗場(chǎng)圖像及其對(duì)應(yīng)的C、Sn、S元素映射。
相關(guān)研究成果于2019年由上海大學(xué)Jiujun Zhang課題組，發(fā)表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.9b03330）上。原文：Sandwich-Like SnS₂/Graphene/SnS₂ with Expanded Interlayer Distance as High-Rate Lithium/Sodium-Ion Battery Anode Materials



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