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賈恩大學納米與材料科學中心--化學氣相沉積Ni3S2-還原氧化石墨烯雜化物增強電荷儲存能力的實驗和計算研究

本文采用簡便、重復性好的一步化學氣相沉積(CVD)方法，成功地在鎳泡沫上合成了蟲狀Ni₃S₂和Ni₃S₂-RGO雜化物。本文證明了Ni₃S₂和Ni₃S₂-RGO雜化物可以直接在儲能裝置的集電器上生長，而不需要使用任何粘合劑，這為該材料的大規模生產提供了前景。本文研究了CVD生長的Ni₃S₂及其不同濃度RGO雜化物的贗電容儲能性能。0.5mg GO的Ni₃S₂-RGO雜化物在1mA cm^-2的電流密度下顯示出1.4F cm^-2的最大面比電容(在1 Ag^-1的電流密度下約為1124 Fg^-1)。與純Ni₃S₂相比，Ni₃S₂-RGO具有更高的超級電容性能，主要是由于其具有高的比表面積和導電性。電化學阻抗光譜分析表明，與純Ni₃S₂相比，Ni₃S₂-RGO可增強電荷轉移特性。此外，密度泛函理論(DFT)模擬推斷，C p軌道和Ni d軌道之間的強雜化導致電化學性能和態密度(DOS)的增強，是提高Ni₃S₂-RGO雜化物電荷存儲性能的關鍵。

Fig. 1. Ni₃S₂樣品的 (a)低，(b)高倍的FESEM圖。Ni₃S₂/RGO的(c) 高，(d)低倍FESEM圖。

Fig. 2. (a) Ni₃S₂和Ni₃S₂/RGO樣品的XRD圖。(b) Ni₃S₂/RGO樣品的拉曼光譜，(c) Ni₃S₂/RGO樣品的XPS圖。(d) Ni，(e) S和(f) C的高分辨率XPS譜。

Fig. 3. Ni₃S₂/RGO (0.5mg GO)樣品在6M KOH中以不同掃描速率的的(a)CV曲線和(c)CD曲線，(b)樣品在6M KOH中2mVs^-1的CV曲線比較，(d)比電容隨電流密度的變化，(e)Ni₃S₂和Ni₃S₂/RGO的Nyquist 圖。

Fig. 4. 沿對稱點(左)的Ni₃S₂帶結構，綠線表示Ni₃S₂的費米能級和晶體結構。藍色和黃色球體代表鎳(Ni)和硫(S)原子(右)。

Fig. 5. (a)Ni₃S₂ (下圖)的表面(111)和Ni₃S₂ (上圖)的RGO+ (111)表面的總密度，不同的費米能級以品紅色虛線表示，(b)Ni₃S₂ (藍線)的(111)表面和Ni₃S₂ (綠板)RGO+ (111)表面的量子電容(QC)隨電極電位的變化。

Fig. 6. Ni₃S₂ (111) +?RGO表面中Ni₃S₂ (111)，Ni₃S₂ (111)?+?RGO和C原子的部分Ni原子的態密度。
相關研究成果于2019年由賈恩大學納米與材料科學中心Chandra Sekhar Rout課題組，發表在Applied Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143789 )上。原文：An experimental and computational study of enhanced charge storage capacity of chemical vapor deposited Ni₃S₂-reduced graphene oxide hybrids



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