石墨烯疇在拼接過程中不可避免地會(huì)形成石墨烯晶界，從而降低石墨烯薄膜的質(zhì)量。在此，我們開發(fā)了一種利用鉬襯底上的固化銅箔來生長(zhǎng)大面積單晶石墨烯薄膜的新策略。在H
2氣氛下以高于Cu熔點(diǎn)的溫度退火后，Cu箔重新凝固為準(zhǔn)原子光滑的Cu膜，再結(jié)晶形成單晶銅(111)膜并貼在Mo箔表面。在重新固化的Cu(111)表面上，通過無縫縫合99%以上超高取向單晶石墨烯域(約500 μm)，獲得了2英寸以上的單晶石墨烯薄膜，它的平均薄層電阻低至315Ω sq
-1，光透射率高達(dá)97.6%。此外，單晶石墨烯薄膜的場(chǎng)效應(yīng)遷移率高達(dá)11500 cm
2 V
−1 s
−1，顯著高于多晶石墨烯薄膜(約4260 cm
2 V
−1 s
−1)。該方法易于規(guī)?；?，可實(shí)現(xiàn)大面積、高質(zhì)量、單晶性質(zhì)的石墨烯薄膜，從而以較低的成本實(shí)現(xiàn)各種工業(yè)級(jí)應(yīng)用。
Fig. 1 單晶石墨烯薄膜生長(zhǎng)過程示意圖。
Fig. 2 1085℃退火后在Mo基體上再結(jié)晶銅膜的(a)照片，(b) SEM圖和(c) AFM圖。(d) 1085℃退火后SiO
2基板上Cu球的照片。(e,f)多晶Cu箔在1070℃退火后的SEM和AFM圖。
Fig. 3 (a)單晶石墨烯薄膜HRTEM圖。(b)從單晶石墨烯薄膜的隨機(jī)區(qū)域中保存的圖形。(c)沿b圖中線的衍射點(diǎn)強(qiáng)度。(d)來自10個(gè)隨機(jī)位置的拉曼光譜和(e,f)單晶石墨烯膜的D/G和2D/G峰強(qiáng)度比的拉曼映射圖。
Fig. 4 2 sccm CH
4在不同持續(xù)時(shí)間下單晶石墨烯生長(zhǎng)的SEM圖：(a) 3 min, (b) 5 min和(c) 7 min。(d)來自10個(gè)隨機(jī)位置的拉曼光譜和(e,f)縫合的單晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值強(qiáng)度比的拉曼映射圖像。
Fig. 5 H
2蝕刻后的單晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值強(qiáng)度比的(a)光學(xué)圖像和(b,c)對(duì)應(yīng)的拉曼映射圖像。兩個(gè)六邊形石墨烯區(qū)域的(d-f)相稱拼接和(g-i)不相稱拼接的光學(xué)圖像。
Fig. 6 (a)單晶石墨烯薄膜的透光率。(b)先前和我們的工作中報(bào)道的多晶和單晶石墨烯薄膜的薄層電阻比較。(c)單晶石墨烯薄膜載流子遷移率測(cè)量結(jié)果。
相關(guān)研究成果于2019年由中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所Fuqiang Huang課題組，發(fā)表在J. Mater. Chem. A (DOI: 10.1039/c9ta05483a ) 上。原文：Rapid growth of large-area single-crystal graphene film by seamless stitching using resolidified copper foil on a molybdenum substrate
