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江蘇大學(xué)Fengxian Qiu課題組--二維金屬-有機(jī)框架衍生的層狀CuS@C的制備及其作為氫析出反應(yīng)的有效和穩(wěn)定的電催化劑

鑒于能源危機(jī)和環(huán)境污染，迫切需要設(shè)計(jì)和構(gòu)建高效、穩(wěn)定的用于生產(chǎn)清潔氫能源的電催化劑。在這項(xiàng)工作中，首先通過(guò)一種簡(jiǎn)便有效的自下而上的方法，以Cu₂O立方作為Cu²⁺源前體，合成了二維含銅金屬有機(jī)骨架（Cu-BDC納米片）。隨后，通過(guò)硫化Cu-BDC納米片制備了層狀CuS@C，將其作為有效的氫析出反應(yīng)（HER）電催化劑。詳細(xì)討論了催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成對(duì)電催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，優(yōu)化的層狀CuS@C具有較高的HER催化活性，在128 mV的低過(guò)電勢(shì)和44 mV/dec的Tafel斜率下可提供10 mA cm^-²的電流密度。層狀CuS@C增強(qiáng)的HER電催化活性可能歸因于2D Cu-BDC前體的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，這使衍生的電催化劑具有較高的比表面積和暴露的活性位點(diǎn)的百分比。此外，由于碳基體的保護(hù)，所獲得的催化劑在酸性、堿性和中性介質(zhì)中顯示出高的電催化穩(wěn)定性，使其成為用于生產(chǎn)清潔氫能源電極的潛在候選者。

Figure 1. 制備層狀CuS@C納米催化劑的示意圖。

Figure 2. （a）Cu₂O立方體和（b）Cu-BDC納米片的SEM圖像；Cu-BDC納米片的（c-d）TEM圖像和（e）AFM圖像；Cu₂O立方體、Cu-BDC納米片、模擬的Cu-BDC（CCDC編號(hào)：687690）和CuS納米顆粒的XRD圖譜。

Figure 3. 分層CuS@C的（a,b）SEM，（c,d）TEM，（e）HRTEM圖像（插圖：線輪廓）和（f）SAED模式；（g）層狀CuS@C的元素圖譜，表明均勻地存在Cu、S和C元素。

Figure 4. （a）在0.5 M的H₂SO₄溶液中，Pt/C、層狀CuS@C、塊狀CuS@C、塊狀CuS、Cu@C和玻璃碳電極（GC）的LSV極化曲線、（b）相應(yīng)的Tafel圖；（c）EIS光譜（R_s：溶液電阻；R_ct：電荷轉(zhuǎn)移電阻）；（d）在0.26 V vs. RHE下，電容作為掃描速率的函數(shù)。

Figure 5. （a）層狀CuS@C在1000次循環(huán)耐久性試驗(yàn)之前和之后的LSV極化曲線；（d）層狀CuS@C在128 mV的過(guò)電勢(shì)下持續(xù)20 h的計(jì)時(shí)電流密度曲線；在（c）1 M KOH和（d）1 M磷酸鹽緩沖液（pH=7.4）中進(jìn)行1000次循環(huán)之前和之后，層狀CuS@C的LSV極化曲線。

相關(guān)研究成果于2019年由江蘇大學(xué)Fengxian Qiu課題組，發(fā)表在Electrochimica Acta（https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.134856）上。原文：2D metal-organic frameworks-derived preparation of layered CuS@C as an efficient and stable electrocatalyst for hydrogen evolution reaction。



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