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      開發具有高催化活性的氮還原反應（NRR）的電催化劑是加速電催化固氮應用的關鍵步驟。本文構造了八種負載有石墨烯基襯底的雙原子鐵催化劑（Fe-TM_DA/GS，TM=Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu），用于將氮電還原為氨。從軌道雜交和電子轉移的角度研究了Fe過渡金屬二聚體在基體上的鍵合機理。基于對反應路徑和吉布斯自由能變化的分析，NRR的電位確定步驟是第一H⁺/e^-對的轉移過程。Fe-Ti_DA/GS在八種Fe-TM_DA/GS中具有最高的NRR催化活性，吉布斯能量變化為0.88 eV。通過對電子密度差、能帶結構和功函數的分析，電子轉移是影響氮吸附的主要因素，第二金屬原子通過促進氮與石墨烯表面之間的電子轉移提高了NRR的催化活性。這項理論研究為開發用于NRR的高效電催化劑提供了新見識。
 
Figure 1. Fe-TM_DA/GS的結構.
 

Figure 2. AIMD模擬中的八種Fe-TM/GS催化劑的能量和鍵長。
 

Figure 3. Fe-TM_DA/GS的PDOS
 

Figure 4. Fe-TM_DA/GS上零和施加電勢下NRR的吉布斯自由能圖。
 

Figure 5. N₂在吸附過程中的電子轉移。
 
     相關研究成果于2020年由華北電力大學Zhengyang Gao課題組，發表在Electrochimica Acta（doi.org/10.1016/j.electacta.2020.135667）上。原文：Theoretical study on double-atom catalysts supported with graphene for electroreduction of nitrogen into ammonia。

摘自《石墨烯雜志》公眾號：