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以色列巴伊蘭大學(xué)Netanel Shpigel課題組--陰離子能否插入MXene之中？

盡管用于大功率電池和超級(jí)電容器應(yīng)用的Ti₃C₂T_x(MXene)電極的研究和開發(fā)不斷取得進(jìn)展，但陰離子在電化學(xué)儲(chǔ)能中的作用及其在施加正電壓時(shí)嵌入MXene片之間的能力尚未得到證實(shí)。MXenes發(fā)現(xiàn)十年后，關(guān)于陰離子插入重新堆疊的MXene電極的可能性的信息仍然受到質(zhì)疑。由于稀釋的水性電解質(zhì)中的正電位穩(wěn)定性范圍受到Ti陽極氧化的嚴(yán)重限制，因此也在濃縮的水性電解質(zhì)溶液和非質(zhì)子電解質(zhì)中評(píng)估了陰離子插入的可能性。為了解決這個(gè)問題，我們通過使用具有損耗監(jiān)測(cè)(EQCM-D)測(cè)量的原位重力電化學(xué)石英晶體微天平,在高濃度的LiCl和LiBr電解質(zhì)中進(jìn)行測(cè)試，這使得MXene電極的操作范圍顯著擴(kuò)展到正電位。此外，鹵素是最小的陰離子之一，與多原子陰離子相比，它應(yīng)該更容易插入MXene層之間。基于正電壓范圍內(nèi)的質(zhì)量變化變化和互補(bǔ)密度泛函理論計(jì)算，證明了在有利于電容儲(chǔ)能的電位范圍內(nèi)，陰離子物質(zhì)插入MXene不太可能發(fā)生。這可以通過由官能團(tuán)終止的Ti₃C₂T_x片上的強(qiáng)負(fù)電荷來解釋。

Figure 1.（a）MXene電極在稀釋和濃縮的（a）LiCl和（b）LiBr電解質(zhì)溶液中的循環(huán)伏安圖，以10 mV/s測(cè)試。藍(lán)色箭頭代表集中系統(tǒng)中電極的OCV。

Figure 2.在濃（a）LiCl和（c）LiBr電解質(zhì)溶液中以20 mV/s獲得的MXene電極的第一次循環(huán)。在LiCl和LiBr中測(cè)量的相應(yīng)頻率變化分別顯示在（b）和（d）中。掃描方向和相關(guān)頻率變化由箭頭指示。

Figure 3. （a）MXene電極在濃LiCl（溶解在H₂O和D₂O中）和LiBr電解質(zhì)溶液中在20mV/s下獲得的循環(huán)伏安圖。（b-d）頻率和損耗隨時(shí)間的變化，在D₂O中飽和的LiBr、LiCl和LiCl中獲得的三次至九次泛音階數(shù)分別顯示在（b）-（d）中。理論頻率變化用黑色虛線表示。

Figure 4. 作為LiBr、LiCl(H₂O)和LiCl(D₂O)的電荷密度函數(shù)的離子群變化。從法拉第公式計(jì)算的離子數(shù)量變化由黑色實(shí)線表示。

Figure 5.（a）在-0.3至0.5 V電位掃描期間測(cè)量的2q值的變化（相對(duì)于Ag/AgCl）。（b）MXene電極d間距的相應(yīng)變化。

Figure 6.（a）在EC:DMC中的1 M LiPF₆中循環(huán)的Ti₃C₂電極的CV響應(yīng)。掃描方向由黑色箭頭指示。（b）在電位掃描期間記錄的頻率變化。理論頻率變化顯示為黑色虛線。

Figure 7. 從DFT計(jì)算獲得的（a）Li⁺嵌入和（b）Cl^-離子嵌入Ti₃C₂O_0.75F_0.25Li_0.37的優(yōu)化結(jié)構(gòu)

Figure 8. 用于計(jì)算（a）Li⁺離子和（b）Cl^-離子在MXene片層中的嵌入自由能的熱力學(xué)循環(huán)。

相關(guān)研究成果由以色列巴伊蘭大學(xué)Netanel Shpigel課題組于2021年發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》（https://doi.org/10.1021/jacs.1c03840）上。原文：Can Anions Be Inserted into MXene?

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)



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