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       異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)為鋰硫電池中多硫化鋰轉(zhuǎn)化的理想催化劑體系開(kāi)辟了新的機(jī)遇。但其傳統(tǒng)的制作工藝復(fù)雜，難以合理控制各組分的含量和分布。在這項(xiàng)工作中，為了合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，利用原子層沉積（ALD）方法在通過(guò)化學(xué)氣相沉積（CVD）制備的三維（3D）獨(dú)立式碳納米管（CNTs）骨架的基礎(chǔ)上制備了同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿。通過(guò)控制CNT外表面的TiO₂和TiN層的厚度，并結(jié)合退火后處理，由10 nm TiN和5 nm TiO₂包裹的CNTs混合得到了同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿。通過(guò)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，提高了Li-S電池的性能。其中，在0.2 C下具有1431 mAh g^-1的高比容量，即使在1 C下也具有1289 mAh g^-1的高比容量，在2 C下循環(huán)500次后容量保持率仍高達(dá)85%。此外，3D CNTs海綿的多孔結(jié)構(gòu)和相互連接的導(dǎo)電通路有助于容納大量S并保證其有效的利用。結(jié)果表明，基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的Li-S電池的面容量高達(dá)21.5 mAh cm^-2，遠(yuǎn)高于商用鋰離子電池（LIBs）的面容量（4 mAh cm^-2），并且與最近報(bào)道的S載量高于8 mg cm^-2 的Li-S電池系統(tǒng)相當(dāng)。該策略還可以擴(kuò)展到其他同軸/逐層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，并促進(jìn)形成連續(xù)且匹配良好的界面，在儲(chǔ)能和催化方面具有廣闊的應(yīng)用前景。
 
  
Figure 1. CNTs@TiN-TiO₂的制備及多硫化物轉(zhuǎn)化過(guò)程示意圖
 
 
Figure 2. CNTs@TiN-TiO₂-5的形貌表征。（a）CNTs@TiN-TiO₂-5的TEM圖，顯示了涂覆在CNT表面上的集成TiN-TiO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)；（b）CNTs@TiN-TiO₂-5的TEM圖及其C、O、N和Ti的相應(yīng)元素映射，顯示了TiN-TiO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的混合均勻分布。（c）CNTs@TiN-TiO₂-5的高分辨率TEM圖，顯示了TiN-TiO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的良好匹配界面。
 

Figure 3 . CNTs@TiN-TiO₂-5的多硫化鋰吸附測(cè)試和相應(yīng)的XPS表征。（a）將雜化物浸入Li₂S₆溶液（0.005 M）中，比較CNTs@TiN-TiO₂-2、CNTs@TiN-TiO₂-5和CNTs@TiN-TiO₂-10的多硫化物吸附能力；（b-c）CNTs@TiN-TiO₂-5中Ti 2p和N 1s在多硫化物吸附前后的XPS光譜。
 

Figure 4. 恒電位放電條件下的Li₂S沉積過(guò)程。（a）CNTs@TiN-TiO₂-2，（b）CNTs@TiN-TiO₂-5，（c）CNTs@TiN-TiO₂-10在2.05 V下的恒電位放電曲線。
 

Figure 5. CNTs@TiN-TiO₂-2、CNTs@TiN-TiO₂-5、CNTs@TiN-TiO₂-10的電化學(xué)性能。（a）在掃描速率為0.1 mV s^-1時(shí)的CV曲線，（b）恒電流充電和放電曲線，（c）EIS曲線；（d）CNTs@TiN-TiO₂-5、CNTs@TiN-TiO₂-2和CNTs@TiN-TiO₂-10在0.1-5 C時(shí)的倍率性能。
 
 
Figure 6. CNTs@TiN-TiO₂-2、CNTs@TiN-TiO₂-5、CNTs@TiN-TiO₂-10的循環(huán)性能。（a）CNTs@TiN-TiO₂-5、CNTs@TiN-TiO₂-2和CNTs@TiN-TiO₂-10在0.2 C下循環(huán)100次后的循環(huán)穩(wěn)定性比較；（b）CNTs@TiN-TiO₂-5在1 C下的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

       相關(guān)研究成果由日本沖繩科學(xué)技術(shù)大學(xué)院大學(xué)Yabing Qi課題組于2021年發(fā)表在《Nature Communications》（https://doi.org/10.1038/s41467-021-24976-y）上。原文：Long-life lithium-sulfur batteries with high areal capacity based on coaxial CNTs@TiN-TiO₂ sponge。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)