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廣東工業大學Yunyong Li課題組---鈷摻雜MoSe2/Ti3C2Tx MXene 雙功能催化劑在貧電解液中實現超高體積能量密度鋰硫電池

設計致密的高硫負載正極，同時獲得快速的硫氧化還原動力學并其在抑制貧電解質中的穿梭穿梭效應是一項重大挑戰，即在不犧牲鋰硫電池（LSBs）質量容量的情況下同時獲得高體積能量與高面容量。在此，我們開發了一種陽離子摻雜策略來調節MoSe₂的電子結構和催化活性，并與導電的Ti₃C₂T_x MXene進行原位雜化，從而獲得一種作為高效硫主體的Co-MoSe₂/MXene 雙功能催化劑。結合致密硫正極的智能設計，制造的高密度 S/Co-MoSe₂/MXene 整體陰極（密度：1.88 g cm^-3，電導率：230 S m^-1）實現了1454 mAh g⁻¹的高質量比容量和3659 Wh L⁻¹ 的超高體積能量密度，更為重要的是在貧電解液下獲得了較高的面容量(~8.0 mAh cm-2)。實驗和DFT理論結果揭示將Co元素引入MoSe₂平面可以形成更短的Co-Se鍵，促使 Mo 3d 帶接近費米能級，并在多硫化物和Co-MoSe₂之間提供強相互作用，從而提高其固有的電子電導率，使其在致密的高硫負載正極中實現快速氧化還原動力學和均勻的Li₂S成核。這項工作為在貧電解液條件下構建高體積能量密度、高面積容量的LSB提供了一個很好的策略。

Figure 1. 合成過程和機制。Co-MoSe₂/MXene催化劑(A)和高密度S/Co-MoSe₂/ MXene (B)的整體示意圖。(C)Co-MoSe₂/MXene催化劑對多硫化物的吸附和催化轉化機制。

Figure 2. Co-MoSe₂/MXene催化劑的微觀結構。(A)Co-MoSe₂/MXene的SEM圖。(B) TEM圖。(C) HAADF-STEM圖。(D，E) HR-STEM圖。(F)是從(E)中的黃色部位獲得的線掃描強度剖面。(G，H)HR-STEM圖及其SAED圖案。 (I₁)-(I₅)分別對應于碳(C)、鈦(Ti)、硒(Se)、鈷(Co) 和鉬(Mo)。

Figure 3. MoSe₂/MXene催化劑的結構表征和DFT模擬分析。 (A，B) Co-MoSe₂/MXene 和MoSe₂/MXene的XRD圖案和(C)拉曼光譜。(D) 由MoSe₂/MXene和Co-MoSe₂/Mxene的k²x^(k) 傅立葉變換(FT)和(D₁，D₂)小波變換(WT) 等高線圖分別得到Co-MoSe₂/MXene、MoSe_2/MXene 和Mo箔的徑向分布函數。(E-G) 分別為MoSe₂/MXene和Co-MoSe₂/MXene 的Se 3d、Mo 3d和Co 2p的XPS光譜。(H) MoSe₂和Co-MoSe₂的主要軌道貢獻TDOS圖和 (I，J) PDOS圖。

Figure 4. 硫物種的吸收和催化轉化機理及其DFT計算模擬分析。(A)Co-MoSe₂/MXene和MoSe₂/MXene催化劑對Li₂S₆的可視化吸附。(B-E)Co-MoSe₂/MXene催化劑吸附Li₂S₆后的Se 3d、Mo 3d、S 2p和Ti 2p 的高分辨率 XPS光譜。(F)采用Co-MoSe₂/MXene和MoSe₂/MXene電極的對稱虛擬電池在 1.0 mV s^-1 下的CV曲線。(G，H) MoSe₂/MXene和Co-MoSe₂/MXene催化劑上2.05 V的恒電位放電曲線和(I)PITT下的電流曲線。Li₂S₈、Li₂S₆、Li₂S₄和Li₂S分子與MoSe₂或Co-MoSe₂在(002)面(J)和(100)面(K)之間通過DFT計算的吸附能。吸附后Co-S和Mo-S在(002)面(L)和(100)面(M)上的鍵長。

Figure 5. S/Co-MoSe₂/MXene 整體的微觀結構及其在E/S比為12.0 μL m g^-1的常規電解質中的電化學性能。 (A) S/Co-MoSe₂/MXene在干燥前后的光學圖像。 (B-D) 高密度S/Co-MoSe₂/MXene的SEM 圖像。(D₁−D₇)為元素映射，其中D1到D7分別對應于硒(Se)、鉬(Mo)、碳(C)、鈦(Ti)、鈷(Co)、硫(S)和氧(O) ，(E，F)為恒電流放電-充電曲線，(G)倍率性能，以及(I) 0.1-5.0 C下相應的體積能量密度和體積容量。(H) 0.5 C下的循環穩定性比較。(J)體積容量和在0.5 C下循環100次的體積能量密度。(K)厚而致密的整體式正極和致密的自支撐整體式正極在 0.1 C下的面容量和循環穩定性。

Figure 6. 0.1 C貧電解質中致密且厚的S/Co-MoSe₂/MXene整體正極的電化學性能。(A)面積容量在12、5和3.5 μL m g-¹ E/S比下的恒電流充電/放電曲線。(B)E/S比為5.0 μL m g-¹ 時的長期循環穩定性。(C)重量和體積容量和(D)100次循環后的體積能量密度，以及(E) E/S比為3.5 μL m g-¹時的面積容量。(F)我們設計的致密整體正極和最近報道的先進正極在體積能量密度、陰極密度和E/S比的比較。

相關研究成果由廣東工業大學Yunyong Li課題組于2021年發表在《ACS NANO》（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02047）上。原文：Ultrahigh-Volumetric-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries with Lean Electrolyte Enabled by Cobalt-Doped MoSe2/Ti3C2Tx MXene Bifunctional Catalyst。

轉自《石墨烯雜志》公眾號



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