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河南理工大學劉寶忠教授卞琳艷老師 -- Pdalk-Ti3C2中的集團激發效應促進氨硼烷高效產氫

通過闡明金屬和載體之間的關系來創建活性位點來提高金屬催化劑的質量活性和耐久性是一個主要的挑戰。本研究將超細鈀納米顆粒(Pd NPs)負載在堿化的Ti₃C₂ (alk-Ti₃C₂)上，獲得一個活性界面集團。Pd負載量為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti₃C₂催化劑在氨硼烷(AB)水解反應中表現出最高的活性，初始翻轉頻率為230.6 min^-1。綜合分析表明，鈀和alk-Ti₃C₂產生了集團激發效應。alk-Ti₃C₂的羥基化調控鈀的局部配位環境。分別由缺電子載體alk-Ti₃C₂和富電子Pd組成的鈀原子聚集體和-OH基團輕松地激活了水和氨硼烷。界面活化進一步保證了Pd/alk-Ti₃C₂界面氫的高效生成。該工作為開發高活性的氨硼烷水解貴金屬催化劑開辟了新的途徑。

圖1制備Pd/alk-Ti₃C₂復合材料示意圖

圖2 (a) Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂、Pd/alk-Ti₃C₂的XRD分析，Pd加載量為1.0 wt.%。(b) Ti₃C₂， (c) alk-Ti₃C₂， (d) 1.0 wt.% 負載量的Pd/alk-Ti₃C₂的SEM圖像。(e, f) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti₃C₂的TEM圖像，(g) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti₃C₂的HRTEM圖像。(h) Pd (i)， O (j)， Ti (k)， C (l)分別為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti₃C₂的HAADF-STEM圖像和相應的EDX映射。

圖3 Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂和Pd/alk-Ti₃C₂的Raman譜圖，(b) Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂和Pd/alk-Ti₃C₂的FT-IR譜圖。Pd/alk-Ti₃C₂和Pd催化劑的Pd3d (c)， c1s (d)。Pd/alk-Ti₃C₂的Ti 2p (e)， O 1s (f)的XPS譜。

圖4. (a) Pd/alk-Ti₃C₂、Pd和alk-Ti₃C₂水解AB的產氫時間，(b) AB水解時對應的rB值，(c) Pd/alk-Ti₃C₂在不同溫度下水解脫氫的催化活性，(d)不同溫度下對應的Arrhenius圖和rB。(e, f) Pd/alk-Ti₃C₂催化劑水解AB的循環性能。(g) Pd/alk-Ti₃C₂、Pd/CeO₂、Pd/C、Pd/TiO₂、Pd/GO、Pd/Al₂O₃、Pd/g- C₃N₄催化劑AB水解制氫的比較(h)對應的TOF值。

圖5 NH₃BH₃ (a)和H₂O (b)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂表面的能量分布。NH₃BH₃ (c)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂上的解離路徑和過渡態，H₂O (d)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂上的解離路徑和過渡態。(e) Pd/alk-Ti₃C₂催化劑上AB水解可能的反應機理。

相關科研成果由河南理工大學劉寶忠教授，卞琳艷老師等人于2021年發表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c04249）上。原文：Ensemble-Exciting Effect in Pd/alk-Ti₃C₂on the Activity for Efficient Hydrogen Production。

轉自《石墨烯雜志》公眾號



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