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圣保羅大學Córdoba de Torresi課題組--層狀氧化石墨烯和二氧化硅亞微球上的AgAu空心納米殼作為等離子體納米酶用于光增強電化學H2O2傳感

局域表面等離子體共振 (LSPR)是一種源自光與納米結(jié)構(gòu)相互作用的現(xiàn)象，其結(jié)果主要在表面增強拉曼光譜(SERS)、光療和催化方面的應用得到探索。雙金屬納米結(jié)構(gòu)能夠協(xié)同結(jié)合兩種不同金屬的特性，根據(jù)它們的成分、形狀和形態(tài)對LSPR產(chǎn)生調(diào)諧響應。在這項研究中，提出了在層狀氧化石墨烯(GO)和二氧化硅亞微球(SiO₂)上原位合成AgAu雙金屬中空納米殼(NS)。合成的結(jié)構(gòu)在等離子體增強的H₂O₂電化學傳感中充當過氧化物酶樣納米酶。納米酶接受405、533和650 nm激光照射，同時以快速響應速度(4 s)進行過氧化氫還原反應 (HPRR)，靈敏度提高了122%（對于533 nm的Ag₇₉Au₂₁/GO，787 μA m M⁻¹cm⁻²)、105%（對于405nm的Ag₇₉Au₂₁/GO，725 μA m M⁻¹cm⁻²）和 119%（對于650 nm 的Ag₅₀Au₅₀/SiO₂，885 μA m M⁻¹cm⁻² ) 與匹配每個合成結(jié)構(gòu)的LSPR帶最大值時的黑暗條件相比。當激光刺激與LSPR波段最大值不匹配時，兩種情況下都實現(xiàn)了較低的增強。根據(jù) Michaelis-Menten 酶動力學，納米酶I_max遵循相同的LSPR偏差，并且在LSPR刺激后 K_m ^app 降低，在405 nm照射下顯示最小值（Ag₇₉Au₂₁/GO為0.599 mM，Ag₅₀Au₅₀/SiO₂為0.228 mM）表明底物增加與先前在H₂O₂的酶促和非酶促生物傳感器中報告的值相比，親和力。因此，我們認為LSPR 是通過這種方法合成的雙金屬納米酶加快電子轉(zhuǎn)移速率和隨之提高電化學H₂O₂敏感性、I_max 和 K_m ^app的主要機制。

圖 1. AgAu NS 合成的表征。(A) AgNPs的TEM顯微照片用作合成具有中空內(nèi)部的 Ag₅₀Au₅₀NS的模板。 (B) AgNPs的UV-Vis光譜和不同程度的AgAu NS鍍鋅。(C) 金屬比率表示。

圖 2. 支撐物的顯微照片。（A）GO的 SEM 顯微照片，其中插圖為 TEM 顯微照片和（B） SiO₂亞微球的SEM顯微照片。

圖 3. AgAuNS原位合成的 TEM 表征。(A)AgNPs附著GO 。(B)SiO₂亞微球在原位電置換反應后，獲得了 Ag₇₉Au₂₁/GO的TEM 顯微照片，（C）更高放大倍數(shù)的顯微照片（E）和 Ag₅₀Au₅₀/SiO₂。（D）表示更高放大倍數(shù)（F）的顯微照片。 .

圖 4.原位GRR形成 AgAu/GO和AgAu/SiO₂的路線示意圖

圖 5.在一組激光器的照射下，(A) Ag₅₀Au₅₀/SiO₂和 (B) Ag₇₉Au₂₁/GO的HPRR校準曲線。 (C) Ag₅₀Au₅₀/SiO₂和Ag₇₉Au₂₁/GO的UV-vis光譜以及有激光源入射和不入射時的靈敏度條形圖的差異。所有測量均在 -0.3 V _Ag/AgCl 的 KOH （1.0 mol L^-1）條件下進行。

圖6. 堿性介質(zhì)中光照射下過氧化氫還原反應的示意圖。

相關科研成果圣保羅大學Córdoba de Torresi等于2021年發(fā)表在ACS Applied Nano Materials（https://doi.org/10.1021/acsanm.1c02611）上。原文：AgAu Hollow Nanoshells on Layered Graphene Oxide and Silica Submicrospheres as Plasmonic Nanozymes for Light-Enhanced Electrochemical H₂O₂Sensing。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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