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        在氫氧質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)中，富含鐵氮摻雜碳(Fe - N - C)催化劑具有替代貴金屬催化劑進(jìn)行氧還原反應(yīng)(ORR)的巨大潛力。在此，該工作以雙金屬-有機(jī)框架(MOFs)為前驅(qū)體，通過球磨和兩步熱解法制備Fe-N₄基團(tuán)摻雜碳納米管(CNTs)。該催化劑具有較高的ORR催化性能和穩(wěn)定性。與傳統(tǒng)的無機(jī)鐵源不同，MOF結(jié)構(gòu)可以有效地防止鐵金屬在熱解過程中聚集。在PEMFC中，該催化劑表現(xiàn)出高電流密度(0.7 V時為0.39 A/cm²)和功率密度(850 mW/cm²)。該方法為氫氧質(zhì)子交換膜燃料電池高效催化催化劑的合理設(shè)計提供了啟示。
 
 
Figure 1. FeNC催化劑制備示意圖。
 
 
Figure 2. (a) ZIF-8和(b) MIL-101(Fe)的掃描電鏡(SEM)圖像;(c) MIL-101(Fe)的透射電鏡圖像;(d)FeNC-1:20的SEM和(e - f) TEM圖像;(g)高分辨率透射電鏡(HRTEM)和(h, i) FeNC-1:20的EDS元素圖。
 
 
Figure 3. (a)在293 K時測量的⁵⁷Fe Mössbauer光譜;(b) FeNC-1:10, FeNC-1:15, FeNC-1:20, FeNC-1:25的拉曼光譜;(c) N₂吸附/解吸等溫線(圖中為HK和BJH模型對應(yīng)的孔徑(2 ~ 100 nm)分布);(d) FeNC-1:20的XPS測量和(e) N 1s和(f) Fe 2p分析;(g) Fe k-edge XANES光譜;(h) FeNC-1:20、FeO、Fe₂O₃、Fe₃O₄和FePc的EXAFS光譜的k3加權(quán)傅里葉變換; (i)FeNC-1:20的k3加權(quán)小波變換(WT)。
 
 
Figure 4. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和商用 40% Pt/C 在 0.1 M HClO ₄ 中的ORR 極化曲線；(b) 塔菲爾圖；(c) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25和40% Pt/C的n數(shù)和H₂O₂產(chǎn)率；(d) 在不同轉(zhuǎn)速下測量的 FeNC-1:20 的 ORR。
 
 
Figure 5. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和 40% Pt/C 在 H₂ -O₂ PEMFC 中作為陰極催化劑的性能。(b) 吡啶-N或Fe-Nx之間的線性關(guān)系和電流密度。
 
 
Figure 6. (a)計算出FeN₄的電荷密度差;(b) FeN₄和石墨烯的O₂解離勢壘;(c)考慮電極電位(U = 0和1.23 V)的酸性條件下催化ORR的反應(yīng)能量途徑;(d)在FeN₄位點的ORR機(jī)制步驟。
 
        相關(guān)研究工作由暨南大學(xué)Yinlong Wu課題組于2021年發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上，原文：Fe-N₄ Doped Carbon Nanotube Cathode Catalyst for PEM Fuel Cells。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號