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       為了減輕鋰硫電池 (LiSB)中的鋰多硫化物 (Li-PS)穿梭，設計了一種獨特的碳納米管封裝硫 (S@CNT)正極材料，在CNT壁上具有最佳開環尺寸(ORS)一種綜合計算方法，然后進行實驗驗證。通過計算Li⁺離子通過CNT壁上ORS的傳輸勢壘，并將溶劑和 Li-PSs與ORS的分子大小進行比較，預測具有16-30個周圍碳原子的最佳開環以選擇性地允許Li⁺離子傳輸 并蒸發硫，同時阻斷Li-PS和溶劑分子。提出并模擬了CNT氧化過程以生成這些ORS，結果表明通過嚴格控制氧化參數可以實現最佳ORS。隨后，通過實驗合成了S@CNT正極，證實在475 K氧化的 CNT 中產生了最佳 ORS，并表現出更穩定的循環行為。
 
 
圖 1.S@CNT 陰極合成過程示意圖。
 
  
圖 2. DFT 計算結果。不同尺寸的開口環的配置（a）。Eb、ORS和兩個直徑也被標記。
   對于14r環和18rA環，計算的配置(b)的總能量和Li(c)上的Bader電荷是d的函數。E_b概括為開環平均直徑(d)的函數。
 
 
圖 3. 鋰原子、Li⁺、S₂、Li₂S₄、DME 和具有18rA環的DOL的分子大小比較。鋰、硫、碳、氫和氧分別表示為紫色、黃色、灰色、白色和紅色。
 
  
圖4。在NVT系綜下的代表性分子動力學模擬，在1000 K下給定氧碳比為1:3，以代表氧化過程中開環結構的演化。碳、氧和氫分別表示為灰色、紅色和白色。
 
  
圖 5. (a) S@CNT (raw)、(b) S@CNT (375 K)、(c)S@CNT (475 K)和(d)S@CNT(575 K)的HRTEM 圖像5 nm的比例尺。氧化產生足夠大的開環，僅在475 K以上才能有效填充硫。S@CNT陰極與未氧化的 CNT(e)和在375 K(f)、475 K(g)和575 K (h)不同溫度下氧化的CNT 的循環性能。容量被歸一化為電池第一次循環的完全放電容量。

       相關科研成果由馬里蘭大學和布朗大學John Cumings和Yue Qi等人于2021年發表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04247）上。原文：Carbon-Nanotube-Encapsulated-Sulfur Cathodes for Lithium–Sulfur Batteries: Integrated Computational Design and Experimental Validation。

轉自《石墨烯研究》公眾號