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天津大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院Xiaobin Fan等--通過與金屬鈉反應(yīng)去除Ti3C2Tx表面的-F官能團(tuán)增強(qiáng)贗電容

MXenes是一種新的二維材料家族，由于其獨(dú)特的化學(xué)和物理性質(zhì)，被認(rèn)為是超級(jí)電容器的理想候選。實(shí)驗(yàn)證明，MXenes上的末端基團(tuán)對贗電容起決定性作用。在本研究中，我們報(bào)告了一種高效的移除Ti₃C₂T_x的F端基團(tuán)的策略。我們最初的目的是探索Ti₃C₂T_x在鈉離子電池中的應(yīng)用，但我們發(fā)現(xiàn)Ti₃C₂T_x上幾乎所有的F端基都可以在高溫下與Na金屬反應(yīng)消除，并且在后續(xù)的洗滌步驟中引入了大量的O端基。綜合表征分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，闡明了其作用機(jī)理。此外，優(yōu)化后的Ti₃C₂T_x-MXene在1 М H₂SO₄中表現(xiàn)出了521 F g^-1(掃描速率為2mv s^-1)或578 F g^-1(放電速率為1Ag^-1)的超高比電容，并且在10000次循環(huán)后仍能保持92%的容量。該研究將為MXenes的表面化學(xué)研究提供新的思路，并促進(jìn)其在多個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖1. 金屬鈉反應(yīng)取代Ti₃C₂T_x表面端基的示意圖。

圖2 (a) Ti₃AlC₂、Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x-Na的XRD譜圖。(b) Ti₃C₂T_x和(c) Ti₃C₂T_x-Na的SEM圖像。(d) (e) Ti₃C₂T_x和(f) Ti₃C₂T_x- Na的EDS和TEM圖像。

圖3. (a) XPS總譜，(b) C 1s， (C) O 1s和(d) Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x-Na的Ti 2p XPS高分辨率譜。

圖4. (a) Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x- Na的FTIR和(b) Raman光譜。(c, d)對應(yīng)電極在1M H₂SO₄中5 mV s^-1的電化學(xué)拉曼光譜。

圖5 Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x-Na電極的電化學(xué)測試:(a) 1 М H₂SO₄ (2mV s^-1)的CV曲線。(b) 1 М H₂SO₄ (1 A g-1)的GCD曲線。(c)不同掃描速率下Ti₃C₂T_x-Na的CV曲線。(d) Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x-Na電極的峰值電流與掃描速率的關(guān)系。(e) Ti₃C₂T_x-Na電極在50 mV s^-1下的電容保持測試。(f) Ti₃C₂T_x和Ti₃C₂T_x-Na電極的速率。

圖6. 吉布斯自由能變化圖。

相關(guān)科研成果由天津大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院Xiaobin Fan等人于2022年發(fā)表在Energy Storage Materials (https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.06.028)上。原文：Remove the –F Terminal Groups on Ti₃C₂T_x by Reaction with Sodium Metal to Enhance Pseudocapacitance。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)



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