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       發展高活性、低成本的析氧電催化劑是解決環境污染和能源問題的關鍵，而鐵鎳基納米材料在這方面有很大的應用前景。本文通過水熱加后續硫化法得到了在堿性環境下具有優異電催化OER性能的 (Fe_0.33Ni_0.67)S₂及(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-x% (x=10, 20)復合電催化材料。由于(Fe_0.33Ni_0.67)S₂的集成結構和導電石墨烯骨架的支撐，在電流密度為10 mA·cm^-2時，(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%電催化劑的過電壓僅為172 mV，塔菲爾斜率為45 mV·decade^-1。為了探索活性位點及催化中心，在OER反應前后對催化劑的組成、相和表面氧化態進行了對比分析。結果表明，在OER反應后，硫化鐵鎳被氧化，反應后的材料變成了無定型態Ni-Fe氧化物/氫氧化，它們很可能作為催化中心在OER中起著重要的作用。而且，在兩電極全解水體系中，(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF及Pt/C/NF分別作為陽極及陰極，在電流密度為10 mA·cm^-2，電壓僅為1.42 V時，這些催化劑表現出優異的催化性能。
 
圖1. FeNiS_2/rGO復合材料的制備流程。
 
圖2. (a) NiS₂， (Fe_0.33Ni_0.67)S₂， (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-10%和(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%
的XRD圖譜;(b) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%和GO樣品的拉曼光譜。
 
圖3. (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%樣品的(a) Ni 2p、(b) Fe 2p、(c) S 2p和(d) C 1s的XPS譜
 
圖4. (a-d) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%的SEM圖像和(e)相應的EDS元素映射圖。
 
圖5. (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%的(a, b)TEM和(c, d) HRTEM圖像。
 
圖6. 催化劑的OER測量: (a) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF, (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-10%/NF, (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/NF, NiS₂/NF, RuO₂/NF和 Ni泡沫的LSV曲線;(b)過電位達到電流密度為10、50和100 mA·cm^-2;(c) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF, (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-10%/NF, (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/NF, NiS₂/NF, RuO₂/NF和 Ni泡沫的Tafel圖;(d) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF, (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/NF, RuO₂/NF和 Ni泡沫在1.0 mol·L^-1 KOH中的Nyquist圖，其中Z’為阻抗實部，Z”為阻抗虛部。
  圖7. 1.0 mol·L^-1 KOH，不同掃描速率下(a) Ni泡沫, (b) NiS₂/NF, (c) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/NF和(d) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF的CV曲線;(e)對應催化劑的電化學雙層電容(C_dl)。


圖8. OER測試后(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%的SEM圖和XRD圖。
 
圖9. (a)(Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF//Pt/C/NF、RuO₂/NF//Pt/C/NF和Ni泡沫//Ni泡沫的LSV曲線；(b)電流密度為10mA·cm^-2時的電位；(c) (Fe_0.33Ni_0.67)S₂/rGO-20%/NF//Pt/C/NF在1.6 V恒電位下的I-t曲線。

       相關研究成果由聊城大學材料科學與工程學院Xiao-Zhen Ren和中國航空制造技術研究院Xiao-Bai Wang等人于2022年發表在Journal of Energy Storage (https://doi.org/10.1016/j.est.2021.103142)上。原文：FeNiS₂/reduced graphene oxide electrocatalysis with reconstruction to generate FeNi oxo/hydroxide as a highly-efficient water oxidation electrocatalyst。

轉自《石墨烯研究》公眾號