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       協調石墨烯基復合膜的活性位點和電子傳輸的策略對于它們在有機廢水的電過濾處理中的應用至關重要。在這項研究中，通過一種簡單的策略開發了一種異質MoS₂涂層的S,N-石墨烯（SNG）膜（O-MoS₂@SNG）。O-MoS₂@SNG的電化學性能在MoS₂負載量為7.3wt%時得到了優化，在在線電過濾系統中表現出對雙酚A卓越的電催化性能（>90%），且滲透量大。光譜結構表征和宏觀實驗結果顯示，Mo-O-C異質界面的產生使MoS₂納米片與SNG基底結合，與Mo-C界面相比，它大大促進了MoS₂@SNG的電子轉移。此外，O-MoS₂@SNG中MoS₂邊緣的Mo(VI)-O可以通過關鍵的MoIV/MoVI氧化還原夫婦作為活性中心，這將有助于提高電化學活性。密度函數理論（DFT）計算也證實，非配位的Mo是具有最佳構建能量的雙酚A降解的活性位點，Mo-O-C異質面促進了電子轉移，提高了電化學降解效果。
 
圖1. (a) O-MoS₂@SNG中S,N-石墨烯上的O-MoS₂納米片；通過Mo-O-C（b）和Mo-C（c）界面涂覆在SNG上的MoS₂示意圖；(d) O-MoS₂@SNG的TEM圖像；(e) TEM圖像顯示SNG上O-MoS₂納米片的折邊； (f)O-MoS₂納米片折疊邊緣的放大圖像；(g)高分辨率TEM圖像顯示SNG片上具有高度暴露面的納米化O-MoS₂；放大的方形區域（h）和FFT圖案（k）顯示了晶格。
 
圖2. O-MoS₂@SNG、MoS₂@SNG和MoS₂的DR-FTIR光譜（a）和拉曼光譜（b）。
 
圖3.（a）MoS₂（黑色方塊）、SNG（藍色上三角）、MoS₂+SNG（粉色下三角）和O-MoS2@SNG（紅色圓圈）作為陽極膜材料在3.5V下的BPA去除效率。[BPA]=10 mg L-1，[Na2SO4]=100 mg L-1，[O-MoS₂@SNG]、[MoS₂]和[SNG]=12.5 mg，J = 0.5 ± 0. 05 mL min-1；（b）MoS₂、SNG、MoS₂+SNG和O-MoS₂@SNG在不同電位（0-3.5 V）下對BPA的電化學降解；（c）O-MoS₂@SNG在不同電位（0、1、2和3.5 V）下對BPA的電化學降解；（d）O-MoS₂@SNG在長時間運行試驗（3.5 V）下對BPA氧化的穩定性。
 
圖4. (a)隨著O-MoS₂/SNG比例的增加，O-MoS₂@SNG上O-MoS₂結構的演變；(b)MoS₂、O-MoS₂@SNG-1、2、4、8作為陽極膜材料在3V下的BPA去除效率。[BPA] = 10 mg L-1, [Na₂SO₄] = 100 mg L-1, [O-MoS₂@SNG] = 12.5 ± 0.5 mg, J = 0.5 ± 0.05 mL min-1; (c) 不同O-MoS₂@SNG樣品在0-3.5 V電位下的電化學性能; (d) 不同缺陷O-MoS₂@SNG樣品的特性。與MoS₂相比，缺陷的O-MoS2@SNG-1、2、4和8的Mo-S懸空鍵產生的電子順磁共振（EPR）光譜。
 
圖5：（a）MoS₂、O-MoS₂@SNG-1、2、4和8作為陽極膜電極的Mo 3d和S 2s的XPS光譜。注：A：S；B：Mo^IV；C：Mo^V；D： Mo^VI-O；（b）O/Mo和S/Mo比率的演變作為O-MoS₂/SNG比率的函數，以及Mo狀態（Mo^IV、Mo^V和Mo^VI）與BPA降解效率之間的關系。
 
圖6. (a, b) 不同樣品在Fe^2+/3+(H₂O) + H₂SO₄溶液中的CVs。[Fe^2+/3+(H₂O)] = 1 mM，在[H₂SO₄] = 0.5 M；掃描速率： 50 mV s^-1；（c）MoS₂@SNG的結構模型和電降解過程的說明。"e "代表電子，"P "代表雙酚A的污染物。
 
圖7. O-MoS₂@SNG的電催化過濾機制示意圖。
 
圖8. BPA在Mo邊緣（a）和S邊緣（d）的局部吸附構型；MoS₂@SNG通過Mo（VI）-O-C（b）和Mo-C界面（e）的優化電子結構模型；MoS₂@SNG的平面平均電子密度差，其中電子轉移發生在Mo-C（c）和Mo（VI）-O-C異質界面（f）。深青色、黃色、白色、紅色、藍色和灰色球體分別表示Mo、S、H、O、N和C原子。
  
      相關研究成果由浙江工業大學Bingjun Pan等人2023年發表在ACS ES&T Water (https://doi.org/10.1021/acsestwater.3c00050)上。原文：Stimulating the Intrinsic Activities of the MoS2 Nanosheet Coated on S,N-Graphene for Efficient Membrane Electrofiltration。

轉自《石墨烯研究》公眾號