單原子納米酶(SANs)具有高度暴露的活性位點(diǎn)和顯著的催化活性，在基于多相催化的生物檢測(cè)中顯示出重要的實(shí)用性。然而，大多數(shù)報(bào)道具有過(guò)氧化物酶樣活性和普通負(fù)荷能力。制備具有超氧化物歧化酶(SOD)樣活性的高負(fù)載SANs仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。在本研究中，Mn SAN在大量表面活性劑的輔助下被成功地包裹在Ti
3C
2 MXene薄片上形成的普魯士藍(lán)類(lèi)似物的框架中，顯示出13.5 wt %的負(fù)載效率(通常為2.0 wt %)。制備的Mn SAN由于具有類(lèi)似SOD的活性，表現(xiàn)出良好的超氧自由基陰離子消除能力。此外，由于載體的廣譜吸收行為，Mn SAN對(duì)活性氧介導(dǎo)的化學(xué)發(fā)光(CL)系統(tǒng)的協(xié)同猝滅效率高達(dá)98.89%。受這些特征的啟發(fā)，在橫向流動(dòng)測(cè)試板平臺(tái)上開(kāi)發(fā)了一種CL淬火方法，利用Mn SAN作為信號(hào)淬火劑，乙酰胺吡啶作為模型分析物。該方法檢測(cè)乙酰脒的檢測(cè)范圍為1.0~10,000 pg mL
−1，檢測(cè)限為0.3 pg mL
−1。通過(guò)在可接受的回收率下檢測(cè)中草藥中的乙醯胺吡啶，驗(yàn)證了該方法的準(zhǔn)確性。這項(xiàng)工作開(kāi)辟了用表面活性劑輔助方案制備SANs的途徑，并開(kāi)創(chuàng)了生物測(cè)定中具有類(lèi)SOD活性的SANs的研究。
圖1. (A) TMSs和(B) Mn SAN的TEM圖像。(C) Mn SAN的SEM圖像。(D) Mn SAN的HAADF。(E−K) Mn SAN中C、Fe、Mn、N、O、Ti元素的EDS圖。
圖2. (A) PB、Mn- fe PBA和Mn SAN的XRD譜圖。(B) Mn SAN和(C) Mn 2p的XPS圖形測(cè)量。(D) XANES和(E) Mn SAN, MnPc, Mn箔和MnO的EXAFS光譜。(F) Mn SAN的EXAFS擬合光譜。
圖3.光譜性能分析。
圖4. 催化劑的EPR譜分析。
圖5. (A)不同濃度乙酰胺吡啶產(chǎn)生的CL信號(hào)。(B)定量乙酰脒的標(biāo)準(zhǔn)曲線(n = 3)。
圖6協(xié)同淬滅CL信號(hào)的共沉淀法制備Mn SAN。
相關(guān)科研成果由南京理工大學(xué)藥學(xué)系Hui Ouyang和Zhifeng Fu等人于2023年發(fā)表在Analytical Chemistry（https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c01623）上。原文：Mn Single-Atom Nanozymes with Superior Loading Capability and Superb Superoxide Dismutase-like Activity for Bioassay。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
