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       碳基過渡金屬單原子催化劑的合理設計需要單原子催化劑內雜原子的精確排列。然而，由于熱解過程中結構會坍塌，實現這種設計具有挑戰性。在這里，作者引入了拓撲雜原子轉移策略，以防止結構坍塌并精確控制碳基單原子催化劑中的P配位。作者利用石墨烯量子點制備了具有空腔結構的自組裝螺旋纖維，在這些空腔內，可調節的官能團可以螯合金屬離子（Nx…Mn+…Oy），從而在基于熱解的磷化過程中促進結構的保存。該過程允許雜原子從組裝體轉移到單原子催化劑中，從而實現精確的配位調整。值得注意的是，Co-P₂N₂-C催化劑表現出優異的堿性析氫電催化性能，電流密度為100 mA cm⁻²時，過電位僅為131 mV。

 
Fig 1. 螺旋纖維組裝結構的表征。

 
Fig 2. NGQD自組裝機制的動力學研究。

 
Fig 3. Co-P_xN_4-x-C-SACs的合成與結構表征。

 
Fig 4. Co-PxN4-x-C (x = 0, 1, 2, 3)催化劑在1.0 M KOH電解液中的電化學性能。

 
Fig 5. 理論計算
 
      相關研究工作由揚州大學Jingqi Tian/ Tengfei Jiang和南特大學Romain Gautier于2024年在線發表在《Nature Communications》期刊上，Tailoring coordination environments of single-atom electrocatalysts for hydrogen evolution by topological heteroatom transfer，原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47061-6

轉自《石墨烯研究》公眾號