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中國科學(xué)院煤炭化學(xué)研究所Cheng-Meng Chen等--表面缺陷引起的碳腐蝕加速氧還原反應(yīng)中鉑/石墨烯催化劑的降解

石墨烯負(fù)載的電催化劑在氧還原反應(yīng)（ORR）中表現(xiàn)出卓越的催化性能。然而，它們的耐用性和循環(huán)性能受到鉑（Pt）奧斯瓦爾德熟化和石墨烯支撐腐蝕的極大限制。此外，對于 0.6-1.6 V 與 RHE（可逆氫電極）下催化劑降解機制的全面研究仍然缺乏。在此，通過兩種循環(huán)方案研究了石墨烯載體上不同缺陷引發(fā)的降解機制。在啟動/關(guān)閉循環(huán)（1.0–1.6 V vs. RHE）中，碳氧化反應(yīng) (COR) 導(dǎo)致 Pt 納米顆粒 (NP) 脫落或群狀聚集。理論模擬結(jié)果表明，空位缺陷的擴展促進(jìn)了COR中決定性步驟的反應(yīng)動力學(xué)，降低了其反應(yīng)過電勢。在負(fù)載循環(huán)下（0.6-1.0 V vs. RHE），含氧缺陷導(dǎo)致氧化態(tài) Pt 含量升高，從而加劇 Pt 的奧斯瓦爾德熟化。空位缺陷的存在可以增強電子從石墨烯到Pt表面的轉(zhuǎn)移，減少Pt的d帶中心并使鉑在循環(huán)中更難形成氧化態(tài)。這項工作將提供對 Pt/石墨烯催化劑降解機制的全面了解。

圖1. a) Pt/Pristine-Graphene、b) Pt/SV-Graphene 和 c) Pt/DV-Graphene 分別具有不同的電荷密度。棕色和銀色球體分別代表 C 和 Pt 原子。黃色和藍(lán)色區(qū)域表示電子的積累和耗盡。 d) Pt/TRG800、Pt/TRG1000 和 Pt/TRG1200 催化劑的 Pt 4f XPS 譜。催化劑的 PDOS 分別為：e) Pt/完整石墨烯、f) Pt/SV-石墨烯和 g) Pt/DV-石墨烯。費米的能級設(shè)置為零。

圖2. a) Pt/TRG800、Pt/TRG1000、Pt/TRG1200 和 Pt/C 的 CV 曲線。 b) Pt/TRG800、Pt/TRG1000、Pt/TRG1200 和 Pt/C 的 LSV 曲線。 c) 半波電位（E1/2）； d) 塔菲爾圖，動力學(xué)電流密度曲線歸一化為 e) Pt 質(zhì)量和 f) Pt/TRG800、Pt/TRG1000、Pt/TRG1200 和 Pt/C 的 ECSA。

圖3. 在啟動/關(guān)閉循環(huán)期間在不同電催化劑上測量的中間表征CV曲線和LSV曲線：a,b) Pt/TRG800，d,e) Pt/TRG1000，g,h) Pt/TRG1200。 AST后標(biāo)準(zhǔn)化催化劑MA和ECSA的保留率：c) Pt/TRG800，f) Pt/TRG1000，i) Pt/TRG1200。

圖4. 在負(fù)載循環(huán)過程中在不同電催化劑上測量的中間表征 CV 曲線和 LSV 曲線：a,b) Pt/TRG800，d,e) Pt/TRG1000，g,h) Pt/TRG1200。 AST后標(biāo)準(zhǔn)化催化劑MA和ECSA的保留率：c) Pt/TRG800，f) Pt/TRG1000，i) Pt/TRG1200。

圖5. a) Pt/TRG800、Pt/TRG1000 和 Pt/TRG1200 催化劑在啟動/關(guān)閉循環(huán)過程中的 ECSA 保留和 Q/HQ 電荷變化。b) AST 之前/之后三種電催化劑的歸一化標(biāo)準(zhǔn)拉曼光譜。COR 基本反應(yīng)步驟的自由能圖：c) 單空位缺陷和 d) 雙空位缺陷。

圖6. 電化學(xué)阻抗譜 (EIS) 響應(yīng)和相應(yīng)的電容圖：a) Pt/TRG800、c) Pt/TRG1000 和 e) Pt/TRG1200 分別在負(fù)載循環(huán)下，b) Pt/TRG800、d) Pt/TRG1000 和 f) Pt /TRG1200 分別處于啟動/關(guān)閉循環(huán)狀態(tài)。

圖7. 兩種循環(huán)方案后不同 Pt/石墨烯催化劑的 Pt NP 的 TEM 圖像和分布：分別是負(fù)載循環(huán)方案后的 a,b) Pt/TRG800，e,f) Pt/TRG1000 和 i,j) Pt/TRG1200。分別在啟動/關(guān)閉循環(huán)協(xié)議之后，c,d) Pt/TRG800，g,h) Pt/TRG1000 和 k,l) Pt/TRG1200。（其他比例的 TEM 可以在圖 S11 和 S12，支持信息中顯示）。

圖8. 鉑/石墨烯催化劑在酸性電解質(zhì)中經(jīng)受不同電位循環(huán)條件后的降解機制示意圖。

相關(guān)科研成果由中國科學(xué)院煤炭化學(xué)研究所Cheng-Meng Chen等人于2024年發(fā)表在Small（https://doi.org/10.1002/smll.202310940）上。原文：Carbon Corrosion Induced by Surface Defects Accelerates Degradation of Platinum/Graphene Catalysts in Oxygen Reduction Reaction
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202310940

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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