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中國科學院大連化物所Can Li課題組--通過串聯(lián)二氧化碳還原中的不對稱 C-C 偶聯(lián)選擇性電合成乙醇

將二氧化碳選擇性電還原為乙醇具有經(jīng)濟價值和環(huán)保意義。然而，由于 C-C 偶聯(lián)的緩慢動力學和碳氫化合物生產(chǎn)的激烈競爭，二氧化碳還原為乙醇的活性和選擇性仍然很低。在此，報告了一種由具有 Cu(111)-oriented 表面的 Cu 納米片和 Ag 納米顆粒組成的層狀串聯(lián)催化劑，它能有效地將選擇性從碳氫化合物轉移到乙醇。在層狀銅/銀串聯(lián)催化劑上，乙醇的法拉第效率從裸銅（111）上的不到 30% 提高到 56.5 ± 2.6%，部分電流密度為 356.7 ± 9.5 mA cm^-2。原位拉曼光譜結果和密度泛函理論計算表明，乙醇的高選擇性可歸因于不對稱 *CH2-CO 偶聯(lián)機理，(111)面暴露的銅納米片上選擇性生成的 *CH₂ 物種和銀催化劑提供的高局部 CO 濃度促進了這一機理。

Fig 1. 銅/銀串聯(lián)催化劑的表征。(a) 三種串聯(lián)催化劑以及制備的銅催化劑和商用銀催化劑的 XRD 圖譜。(b) 層狀銅/銀串聯(lián)催化劑的頂視掃描電鏡圖像。(c) 層狀 Cu/Ag 串聯(lián)催化劑的橫截面 SEM 圖像和 EDS 元素圖譜圖像（黃色、紅色和綠色分別代表 Ag、Cu 和 C 元素）。比例尺：5 μm。

Fig 2. 裸銀和銅催化劑的電化學研究。(a) 裸銀催化劑上 CO 的 FE。裸銅催化劑上 (b) CO₂RR 和 (c) CORR 產(chǎn)物的 FE。(d) C₂₊ 產(chǎn)物（包括乙烯、乙醇、醋酸酯和丙醇）和 (e) 甲烷（以 CO/CO₂ 作為不同 CO 體積百分比（0、20 和 50%）的輔助原料氣）的具體生產(chǎn)率。本研究中的所有應用電位均轉換為可逆氫電極 (RHE) 標度，未進行 iR 校正。根據(jù)進入氣相色譜儀前的出口流速計算氣體的 FE 和生產(chǎn)率。

Fig 3. 串聯(lián)催化劑的電化學性能。(a) 三種串聯(lián)催化劑的結構示意圖。在三電極流動池系統(tǒng)中，(b) 層狀銅/銀、(c) 層狀銀/銅和 (d) 混合銅/銀串聯(lián)催化劑上的產(chǎn)物電導率。(e) 乙醇的部分電流密度。(f) 在 -1.1 V 條件下評估的含氧化合物與碳氫化合物產(chǎn)物之比以及 C₂₊ 產(chǎn)物的 FEs 與 RHE 之比。(g) 商用銅微球（Comm-Cu）和 Comm-CuAg 串聯(lián)電極的乙醇與乙烯之比。(h) 在全電池電壓保持恒定為 3 V 的 MEA 系統(tǒng)中進行乙醇的電合成（在此電壓下乙醇的 FE 最高）。

Fig 4. 機理研究。在 OCP 和不同電位下，(a) 裸銅和 (b) 層狀銅/銀串聯(lián)催化劑的原位拉曼光譜，每種催化劑都有兩個特定的放大視圖，范圍分別為 2600 至 3000 cm^-1和 1300 至 1700 cm^-1。在 H 型電池中，裸銅催化劑在 CO、CH₃I 和 CO/CH₃I 的電化學還原反應中 (c) 碳氫化合物（甲烷、乙烷和乙烯）和 (d) 含氧化合物（乙醇、醋酸和丙醇）的生產(chǎn)率。在 20 mA cm^-2 的恒定電流密度下進行了 20 min的電解實驗。

相關研究工作由中國科學院大連化物所Can Li課題組于2024年在線發(fā)表在《ACS Catal》期刊上，Selective Electrosynthesis of Ethanol via Asymmetric C–C Coupling in Tandem CO2 Reduction，原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01579

轉自《石墨烯研究》公眾號



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