近年來，二維 (2D) 范德華 (vdW) 異質結構引起了廣泛關注 1–5。最廣泛使用的制造方法是堆疊機械剝離的微米級薄片 6–18，但該工藝無法擴展到實際應用。盡管使用各種堆疊組合 1–3,19–21 創造了數千種 2D 材料，但幾乎沒有任何大型 2D 超導體可以完整地堆疊成 vdW 異質結構，這極大地限制了此類器件的應用。本文，我們報告了一種高低溫策略，用于在晶圓級可控生長多層 vdW 超導異質結構 (vdWSH) 薄膜堆棧。vdWSH 中 2D 超導體的層數可以精確控制，我們已經成功生長了 27 個雙塊、15 個三塊、5 個四塊和 3 個五塊 vdWSH 薄膜（其中一個塊代表一種 2D 材料）。形態學、光譜學和原子級結構分析表明，大規模存在平行、干凈且原子級鋒利的范德華界面，相鄰層之間的污染很少。完整的范德華界面使我們能夠在厘米級上實現近距離誘導超導和超導約瑟夫森結。我們制造多層范德華界面的工藝可以輕松推廣到涉及二維材料的其他情況，從而有可能加速下一代功能設備和應用的設計22–24。
圖 1.由高溫到低溫策略引導的多塊 vdWSH 堆疊生長。a，示意圖顯示了晶圓級四塊 vdWSH 薄膜通過四輪兩步氣相沉積生長的過程，每輪都結合了一層金屬薄膜涂層和一層 TMDC 薄膜。b，TMDC 物種的排列遵循高溫到低溫策略，從 WS2 開始，因為這需要最高溫度。圖中顯示了石墨烯和 hBN 以供比較。如圖所示，此處制備的 TMDC 薄膜包含 2D 超導體、調諧超導體和近程誘導超導體。彩色條顯示了該過程每個部分所需的溫度方向。
圖2. 從高到低溫度策略的普遍性和晶圓級 vdWSH 薄膜的均勻性。a，藍寶石上堆疊生長的雙塊 vdWSH 的光學圖像，由底部的 1L MoS2 和頂部的 3L NbSe2 組成。比例尺，5 μm。原子模型：Mo，深藍色；S，黃色；Nb，淺藍色；Se，橙色。b，MoS2（黃色）NbSe2（紅色）、堆疊生長的 1L MoS2\3L NbSe2 vdWSH 薄膜（藍色）、在 1L MoS2 上轉移（Tr）的 3L NbSe2 vdWSH 薄膜（綠色）和未遵循從高到低溫度策略生長的 3L NbSe2\1L MoS2 vdWSH 薄膜的拉曼光譜。a.u.，任意單位。Eg，1L MoS2 的拉曼平面振動模式； E2g，3L NbSe2 的平面內模式；A1g，MoS2 和 NbSe2 的非平面模式。c，頂部，3L NbSe2\2L PtTe2 vdWSH 的典型 AFM 圖像。比例尺，2 μm。底部，該圖顯示了沿圖像中綠色虛線的相應高度分布。d，在藍寶石上生長的單個 NbSe2 薄膜、堆疊生長的 1L MoS2\3L NbSe2 薄膜、堆疊生長的 3L NbSe2\2L PtTe2 薄膜和轉移的 3L NbSe2\2L PtTe2 薄膜的變溫電阻 R。R11 K 是在 11 K 溫度下的電阻。頂部插圖顯示了 NbSe2\PtTe2 vdWSH 薄膜的四探針電測量裝置。底部插圖是相應的光學圖像；四個黑點代表電極。比例尺，0.5 mm。 e–g，在藍寶石上生長的由 WS2（底部）、MoS2（中間）和 MoSe2（頂部）組成的三塊異質結構的晶圓級多塊 vdWSH 膜的光學圖像（e），在頂部添加 NbSe2 后的四塊 vdWSH（f）以及在頂部添加 PtTe2 后的五塊 vdWSH（g）。標尺上的數字表示厘米。
圖 3. 多塊 vdWSH 薄膜的晶體結構。a，堆疊生長的 1L WS2\1L MoSe2\2L NbSe2\2L PtSe2（共六層）的特寫橫截面 STEM 圖像。比例尺，5 納米。b，顯示強度分布（白線）的特寫橫截面 STEM 圖像。比例尺，1 納米。c，W、Mo、Nb、Pt、S 和 Se 的相應 EDS 元素映射。水平虛線之間的元素分布對應于 b 中的原子結構。d，由 1L WS2、1L MoS2、1L NbSe2 和 2L PtSe2（共五層）組成的薄 vdWSH 的典型橫截面 STEM 圖像。左側的白線是強度分布。右側顯示了 W、Mo、Nb、Pt、S 和 Se 的 EDS 強度光譜。比例尺，1 納米。e，在部分分離的 WS2\NbSe2 薄膜的厚度轉變區域獲得的典型平面內 STEM 圖像。右下角的插圖顯示了雙塊區域相應的快速傅里葉變換圖案，扭曲角約為 0°。比例尺，1 納米。f，圖表顯示了堆疊生長的 WS2\NbSe2、WS2\MoS2、WS2\MoSe2 和 MoS2\MoSe2 雙層中具有不同扭曲角的莫爾超晶格的比例。插圖顯示了具有不同扭曲角的莫爾超晶格的典型 STEM 圖像。比例尺，1 納米。
圖 4. 堆疊生長的 vdWSH 薄膜的層間耦合。a，堆疊生長的 NbSe2\PtTe2 薄膜的電阻溫度依賴性，其中 PtTe2 厚度不同。插圖顯示了電極設置。b，平面內（藍色）和平面外（紅色）磁場下上臨界場 Hc2 的溫度依賴性。實線是根據 Ginzburg-Landau 理論擬合的。插圖是毫米級 vdWSH 薄膜的典型光學圖像。比例尺，2 毫米。μ0，真空磁導率。c，4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 薄膜中頂部和底部 4L NbSe2 的電阻溫度依賴性，以及頂部和底部 NbSe2 之間的結電阻。插圖顯示了 vdWSH 薄膜的四探針電測量裝置。 d、在 1.5 K 下測量的堆疊生長 4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 vdWSH 薄膜的 I-V 特性。箭頭表示電流的掃描方向。左側插圖顯示臨界電流 Ic1 的溫度依賴性。虛線按照Ambegaokar-Baratoff 關系擬合。右側插圖顯示在不同 B∥ 下測量的放大比例的 I-V 曲線。e，在 1.5 K 溫度下 4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 的微分電阻對偏置電流 (IBias) 和 B∥ 的依賴關系。f，在大型 3L MoS2\4L WSe2 p-n 結中測量的不同 Vg 下的 IDS-VDS 曲線。頂部插圖是制造的器件的光學圖像，金屬觸點之間的間距為 1 毫米。比例尺，2 毫米。底部插圖顯示了雙探針電氣測量的裝置。S，源極；D，漏極。
相關科研成果由南京大學Libo Gao等人于2024年發表在Nature（https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x）上。原文：Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x
轉自《石墨烯研究》公眾號
