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河北工業大學Fei Cheng等--簡便的原位硫化策略，用于異質結構 SnS2@石墨烯卷軸負極，提高高能鋰存儲的初始庫侖效率

負極材料的初始庫侖效率 (ICE) 通常是提高電池能量密度的重要參數之一。然而，由于缺乏有效的調控方法，基于鋰存儲過程中合金化/轉化機制的 SnS2 系統通常難以實現優異的 ICE。在此，設計并制造了一種由原位錨定在石墨烯卷軸上的 SnS₂ 納米薄片 (SnS2@GS) 構成的異質結構，涉及一種簡便的原位硫化策略。SnS₂@GS 負極受益于 1D 開放和有組織的離子擴散途徑，以及異質界面中的快速電荷轉移，實現了更好的可逆性和動力學。這種材料表現出顯著的比容量和高 ICE (≈88%)，同時具有強大的倍率性能。密度泛函理論計算表明，這些出色的鋰存儲性能源于異質結構中鋰離子遷移的改善的電導率和降低的能量屏障。此外，還組裝了全電池（LiFePO₄//SnS₂@GS）和基于 SnS₂@GS 陽極的鋰離子電容器，分別提供 330 和 349 W h kg^-1 的優異能量密度。該提出的方法還推廣用于制造包裹在石墨烯卷軸中的其他金屬硫化物，以構建具有卓越性能的陽極。

示意圖 1. 在 GS 上原位生長 SnS2 的制造工藝流程圖。

圖1. a,b) SnS2@GS 的 SEM 圖像。c) C、S 和 Sn 的相應 EDS 映射圖片。d,e) SnS2@GS 的 TEM 圖像（插圖為其 HR-TEM 圖像）。

圖 2. a) X 射線衍射圖案，b) SnS2@GS、純 GS 和 SnS2 @rGO 的拉曼光譜。c) XPS 光譜。d-f) 不同樣品中 C 1s、Sn 3d 和 S 2p 的高分辨率 XPS 光譜。

圖 3. a) SnS2@GS 前三個循環的 CV 和 b) GCD 曲線。c) SnS2@GS 在固定電壓下的原位 X 射線衍射圖案。d) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.2 A g−1 下的循環特性。

圖4. a) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 的倍率特性。b) 將 SnS2@GS 的倍率性能與 LIBs 中之前基于 SnS2 的負極進行比較。[38-47] c) 初始 EIS 光譜從 10−2 到 105 Hz，d) Li+ 擴散系數和 e) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.5 A g−1 時的長循環穩定性。

圖5. a) SnS2@GS 和裸 SnS2 的 XPS 光譜和相應的 b) F 1s 和 c) Li 1s 的高分辨率光譜。d) SnS2@GS 和裸 SnS2 在初始循環期間的電極表面的 SEM 圖像。e) 初始循環中不同 SEI 層形成模型的示意圖。

圖6. SnS2@GS 動力學分析：a）不同掃描速率下的 CV 曲線。b）峰值電流 (i)-掃描速率 (v) 的相關性。c) 不同掃描速率下的電容貢獻百分比。d) 1.0 mV s−1 下電容電流和擴散電流的區分。

圖7. a)優化的SnS2@GS原子結構。b–d)相關能帶結構。e)Li的遷移能量曲線和f–g)不同樣品模型的差分電荷密度。

圖8. a) 示意圖、b) 倍率性能和 c) 制備的 LiFePO4//SnS2@GS 全電池的 Ragone 圖。d) 示意圖、e) 不同掃描速率下的 CV 曲線、f) GCD 測量、g) Ragone 圖（插圖：點亮的 LED 屏幕 (3 V) 的照片）和 h) 組裝的 SnS2@GS//PANI-NTs@HG LIC 在 2 A g−1 下的長期循環穩定性。

相關科研成果由河北工業大學Fei Cheng等人于2024年發表在Advanced Functional Materials（https://doi.org/10.1002/adfm.202406730）上。原文：A Facile In Situ Sulfurization Strategy for Heterostructured SnS2@Graphene Scrolls Anode with Enhanced Initial Coulombic Efficiency for High-Energy Lithium Storage
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202406730

轉自《石墨烯研究》公眾號



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