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       能帶對準工程是促進光電子器件中電荷分離和轉移的關鍵，它最終決定了基于范德華異質結構（vdWH）的光電探測器和發光二極管（LED）的行為。然而，vdWHs中的帶隙對光電器件重要性能指標的影響還沒有得到系統的分析。本文通過化學氣相沉積（CVD）技術，研究了WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x-vdWHs（0≤x≤3）中能帶取向的調控。實驗和理論結果表明，合成的VDWH可以從I型（WSe₂/Bi₂Te₃）逐漸調諧到III型（WSe₂/Bi₂Se₃）。隨著能帶排列由I型向III型轉變，vdWHs基光電探測器的響應率（58.12 a W⁻¹）和探測率（2.91×10¹² Jones）（I型）顯著降低，超快光響應時間（III型）為3.2µs。此外，III型vdWH基LED在室溫下的亮度和電致發光（EL）外量子效率（EQE）在基于過渡金屬二鹵化物（TMD）的p-n二極管中最高，這歸因于帶排列誘導的不同界面電荷注入。本工作為基本能帶對準原理在未來光電子器件設計和制造中的應用和擴展提供了有價值的參考。
 

圖1. WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x VDWH的制造工藝示意圖，具有不同的帶排列。a-c）WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x vdWHs生長的兩步CVD策略。d） WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWHs原子模型的側視圖。e） WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x-vdWHs（x=0、1.6和3）的原子分辨率HAADF干細胞圖像，白色虛線突出顯示周期性重復的moiré細胞。比例尺為1 nm。插入顯示相應的FFT模式。標尺為2 nm⁻¹。f） Te和Se的EDS元素映射圖像（x=0、1.6和3）。比例尺為500 nm。
 
 
圖2. 不同硒含量WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWHs的表征。一系列組分可調的WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x-vdWHs（x從0到3）的a-c）XPS、d）XRD和e）Raman光譜。f） 不同硒含量的WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWHs的二維拉曼和XRD譜圖。
 
 
圖3. WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x-vdWHs的能帶對準。a） 來自UPS的WSe₂/Bi₂Te_3-xSex vdWHs的導帶、費米能級和價帶。b） HOPG襯底上WSe₂和Bi₂Te_3-xSe_x（0≤x≤3）的KPFM表征表明在x=0、0.8、1.6、2.2和3時收集的Bi₂Te_3-xSe_x合金納米片的接觸電位差和功函數的演化，插入顯示了典型的KPFM圖像和相應的線輪廓。比例尺為10µm。c） 不同硒組分（x=0,0.8,1.6,2.2,3）合成的WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWHs的能帶排列。
 
 
圖4. 不同帶排列的WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWHs的光電特性。a） 研究了合成的WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x-vdWHs在不同硒組分下的接觸電位差和相應的能帶圖。描述了這些特性的演變，插入顯示了典型的KPFM圖像，說明了WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x VDWH中三種類型的帶對齊。標尺為20µm。b） V_gs=0 V時WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x vdWH器件的輸出曲線。c）WSe₂/Bi₂Se_3-vdWH器件正向電流的Fowler-Nordheim擬合。d） 在V_ds=1 V.e）在V_ds=-1、0和1 V.f）下WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWH器件的響應度和探測率的比較WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x vdWH器件與其他2D光電探測器的光電性能總結。
 
 
圖5. WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x vdWHs中的EL。a） 由生長的WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x vdWHs在正向偏壓下制成的發光p-n異質結構的示意圖。b） 1L-WSe₂的PL和WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x VDWH的EL，具有三種類型的帶對齊。c） 分別在200 nA、120 nA和120 nA正向驅動電流下，I型、II型和III型VDWH的EL EQE的EL譜。在I型VDWH中，更高的驅動電流只會導致最弱的EL，這意味著其EL EQE遠低于其他類型。d） 在具有三種不同類型帶排列的WSe₂/Bi₂Te_{3 x}Se_x VDWH中，EL EQE是產生速率（產生速率表示每秒注入或激發載流子的面密度）的函數。器件的最大EQE達到≈0.20%。e） WSe₂/Bi₂Te_3-xSe_x VDWH的頻帶對準，具有足夠的前向偏置以實現EL發射。勢壘高度的降低是由于從III型到I型在價帶最大處的能帶偏移導致更顯著的電子泄漏。f） 具有單個異質結構的2D LED。
 
        相關研究成果由中國科學院半導體研究所Zhongming Wei、東南大學Bei Zhao、Junpeng Lu和Zhenhua Ni課題組2024年發表在Advanced Materials (鏈接: https://doi.org/10.1002/adma.202400060)上。原文：Composition Modulation-Mediated Band Alignment Engineering from Type I to Type III in 2D vdW Heterostructures

轉自《石墨烯研究》公眾號