一、研究背景與挑戰
-
當前瓶頸：傳統超聲分散法制備的單壁碳納米管溶液濃度低（約0.25 mg/mL），難以滿足工業化分離需求。高濃度分散時溶液粘度急劇上升，阻礙聲波傳播，降低分散效率。
-
技術難點：凝膠色譜分離單手性SWCNTs的產率受限于低濃度原料，且分離過程中存在不可逆吸附和未吸附損失。
二、創新方法：兩步分散策略
.png)
-
分散流程：
-
首次超聲分散：將原始SWCNTs加入2% SDS溶液，根據初始濃度按比例設置超聲時間（每增加1 mg/mL延長20分鐘）。
-
超速離心（210,000 ×g，60分鐘）：去除難以分散的大尺寸束狀物和雜質，顯著降低溶液粘度。
-
二次超聲分散：對上清液進行再分散，獲得高濃度單分散溶液。
-
性能突破：
-
HiPco-SWCNTs分散濃度從0.19 mg/mL提升至1.02 mg/mL（初始濃度8 mg/mL）。
-
分散效率在初始濃度≤4 mg/mL時穩定在20%，更高濃度時因凝膠化現象效率下降。
三、單手性分離效果提升
.png)
-
產率提升機制：
-
高濃度溶液增強了SWCNTs從體相到凝膠表面的傳質速率，減少未吸附比例。
-
加載量增加可飽和凝膠柱的不可逆吸附位點，提高可逆吸附比例。
-
實驗結果：
-
(6,4) SWCNTs分離產率隨濃度呈線性增長，濃度1.02 mg/mL時產率提升約6倍。
-
使用900 mL凝膠柱一次性分離出9種單手性SWCNTs（如(6,4)、(7,5)、(8,3)等），總產量達12 mg，可制備約4000片4英寸晶圓級薄膜。
-
凝膠柱回收：凝膠柱可重復使用20次，前5次循環產率提升8-15%，20次后產率下降約30%。
四、技術普適性驗證
.png)
-
G-SWCNTs（石墨烯/SWCNTs雜化材料）應用：
-
直徑分布寬（0.8-2.0 nm），成本僅為HiPco-SWCNTs的1%。
-
初始濃度從1 mg/mL增至4 mg/mL時，(6,4) SWCNTs分離產率提升12倍。
-
大規模分離：
-
使用1600 mL初始濃度4 mg/mL的G-SWCNTs，在900 mL凝膠柱中實現9種單手性物種的亞毫克級分離（如(8,4)、(7,6)、(10,3)等），純度>90%。
五、工業化潛力分析
.png)
-
生命周期評估（LCA）：
-
初始濃度從1 mg/mL提升至4 mg/mL，HiPco-SWCNTs的溫室氣體排放和累積能源需求降低80%，G-SWCNTs降低90%。
-
經濟性分析：
-
從高濃度HiPco-/G-SWCNTs分離1 mg單手性物種的成本分別為272美元/毫克和907美元/毫克。
-
制備4英寸薄膜的成本（0.003 mg SWCNTs）僅需0.8-3.8美元，與硅晶圓成本相當。
-
技術成熟度：超聲、離心工藝已工業化，結合大型凝膠柱系統可進一步放大規模，降低能耗與成本。
六、核心結論
-
通過兩步分散法實現了SWCNTs溶液濃度突破（1 mg/mL），結合凝膠色譜技術將單手性物種分離產率提升1個數量級。
-
該方法適用于多種原材料（HiPco、G-SWCNTs等），為單手性SWCNTs的工業化分離提供了高效、低成本的解決方案。
參考文獻：Nature Communications 14, 2491 (2023) | DOI: 10.1038/s41467-023-38133-0
轉自《石墨烯研究》公眾號
