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一、研究背景與創新點

• 研究背景：傳統鋰離子電池受限于鈷、鎳等金屬資源的稀缺性，雙離子電池（DIBs）因高工作電壓、低成本和環境友好性成為新興儲能技術。然而，石墨負極容量有限（理論容量372 mAh g?¹）且存在溶劑共嵌入導致的體積膨脹問題。
• 創新策略：通過調控分子間相互作用，構建具有擴展π-π疊加效應的導電網絡結構。首次設計四鋰1,4,5,8-萘四羧酸鹽（LNTC）與碳納米管（CNTs）復合物（LNTC@CNTs），利用其多重共軛羧基提供鋰存儲位點，并通過π-共軛體系的電子離域效應增強導電性和結構穩定性。

二、材料設計與性能優勢

1. LNTC特性：
   • 層狀結構（層間距約5.2 Å），具有四個羧酸鹽活性位點，可逆存儲鋰離子。
   • 充放電過程中共軛羧基可逆重排為烯醇化物，實現穩定鋰存儲。
2. LNTC@CNTs復合物：
3. 通過π-π疊加效應與CNTs交織形成導電網絡，比表面積提升至27.92 m²/g。
4. 鋰離子擴散系數提升至5×10?? cm² s?¹，電荷轉移電阻降低至198 Ω（LNTC為297 Ω）。

三、電化學性能

1. 半電池性能：
   • LNTC@CNTs在1000 mA g?¹電流密度下循環400次后容量保持率達96.4%，庫侖效率近100%。
   • 速率性能優異：在20-1000 mA g?¹電流密度范圍內容量為1015-414 mAh g?¹。
2. 雙離子電池（LNTC@CNTs//EG）：
3. 峰值放電容量達122 mAh g?¹，900次循環后容量保持率84.2%。
4. 原位XRD和拉曼光譜證實EG正極可逆存儲PF??，結構穩定性良好。

四、機理研究與理論模擬

• DFT計算：LNTC@CNTs帶隙接近零，表明電子導電性增強；鋰離子擴散能壘僅為0.42 eV（低于LNTC的0.46 eV）。
• 電荷密度分析：鋰嵌入后電子從苯環轉移至Li?，CNTs的π鍵促進電荷分散，提升結構穩定性。

五、結論與意義
該研究通過分子設計構建π-共軛有機鹽電極，結合電子離域和π-π疊加效應，解決了有機材料導電性差和穩定性不足的瓶頸，為高性能雙離子電池的開發提供了新策略。
關鍵詞：π-π疊加效應、共軛體系、電子離域、有機負極、雙離子電池
文獻來源：Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202403775

轉自《石墨烯研究》公眾號